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等離子體表面處理儀與鑭系催化負(fù)載型過(guò)渡金屬氧化物催化劑活性

等離子體表面處理儀與鑭系催化負(fù)載型過(guò)渡金屬氧化物催化劑活性:
        等離子體表面處理儀與鑭系催化劑共同作用下C2烴、CO收率與鑭系催化劑的原子序數(shù)存在一定關(guān)系,即隨著元素原子序數(shù)的增加,C烴收率逐漸下降,CO收率逐漸上升。這說(shuō)明在等離子體氣氛下,鑭系催化劑對(duì)體系中的各種自由基存在吸附選擇性的差別和吸附能力的差別。La203/Y-Al2O3催化劑吸附甲基自由基并促使C2烴的生成;與La203/Y-Al2O3催化劑不同,Nd2O3/Y-Al203催化劑則傾向于吸附含氧自由基,并且催化劑表面的甲基自由基易被含氧自由基氧化生成CO。

等離子體表面處理儀

        值得注意的是,在CO2氧化CH4制C2烴反應(yīng)中,CeO2/Y-Al203與plasma等離子體共同作用表現(xiàn)出較好的催化活性,這與CeO2/Y-Al203在催化法甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中的作用明顯不同,一般認(rèn)為CeO2/Y-Al203是甲烷完全氧化生成CO的優(yōu)良催化劑,不利于生成C2烴;同樣,雖然Sm2O3/Y-Al2O3是優(yōu)良的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)催化劑,但在等離子體表面處理儀氣氛下其催化活性并不明顯。這說(shuō)明等離子體表面處理儀與催化劑共同作用機(jī)理與單純催化作用機(jī)理并不相同,因此有待于深入研究等離子體表面處理儀與催化劑共同作用機(jī)理。


        在CO2氧化CH4轉(zhuǎn)化反應(yīng)中,負(fù)載型金屬氧化物催化劑(堿土金屬氧化物、 過(guò)渡金屬氧化物、鑭系金屬氧化物)與等離子體表面處理儀共同作用的研究表明:部分催化 劑如La203/Y-Al203、Na2WO4/Y-Al203等通過(guò)表面反應(yīng)提高C2烴產(chǎn)物選擇性,進(jìn)而提高了C2烴產(chǎn)物收率,但未能從根本上改變C2烴產(chǎn)物分布,乙炔在C2烴產(chǎn)物中占70%以上,同時(shí)反應(yīng)的氣相副產(chǎn)物是H2和CO。鑒于上述試驗(yàn)結(jié)果,有必要選擇合適催化劑改變C2烴產(chǎn)物分布,提高C2H2在C2烴產(chǎn)物中的摩爾分?jǐn)?shù),增加反應(yīng)原子的經(jīng)濟(jì)效益。


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